L’histoire du Football Club Canet 66 débute en 1964, avec la fondation de l’Union Sportive Canet Football, dont la section football prend alors son indépendance. Installé à Canet-en-Roussillon, le club s’impose progressivement comme l’une des principales formations des Pyrénées-Orientales et gravit les échelons du football régional. Après plusieurs années de progression, l’US Canet Football atteint pour la première fois la Division d’Honneur du Languedoc-Roussillon et connaît rapidement le succès. En 1983, le club remporte le championnat régional et obtient sa première accession en Division 4, découvrant ainsi les championnats nationaux.
Cette première expérience nationale est cependant de courte durée. Après deux saisons en Division 4, le club est relégué en 1985 en Division d’Honneur du Languedoc-Roussillon. Il réagit immédiatement et retrouve le niveau national dès 1986, après avoir remporté pour la deuxième fois le championnat régional. Cette remontée marque le début de la période la plus faste de l'histoire du football canétois. En 1987, Canet termine en tête de son groupe de Division 4 et obtient son accession en Division 3, alors troisième niveau du football français. Le club atteint ainsi pour la première fois ce niveau, qu’il va fréquenter pendant quatre saisons consécutives.
De 1987 à 1991, le FC Canet 66 s’installe en Division 3 et se mesure à des formations importantes du football français. La saison 1988-1989 constitue notamment l'un des sommets de cette période, avec une sixième place dans le groupe Sud, soit le meilleur classement du club à ce niveau. Canet parvient à se maintenir trois saisons supplémentaires avant de connaître la relégation en Division 4 en 1991. Deux ans plus tard, le club est à nouveau relégué et retrouve la Division d’Honneur du Languedoc-Roussillon. Cette période nationale, qui aura vu le FC Canet 66 disputer quatre saisons en Division 3 et cinq en Division 4, reste le principal fait d’armes de l’histoire sportive du club.
En 1997, l’Union Sportive Canet Football change de dénomination et devient officiellement le Football Club Canet 66. Le club poursuit ensuite son parcours dans les compétitions régionales et retrouve notamment le haut du classement de Division d’Honneur au début des années 2000. La saison 2001-2002 s'achève ainsi par une deuxième place en DH, avant qu'une nouvelle étape majeure ne bouleverse l'histoire du club.
En 2002, le FC Canet 66 fusionne avec le Perpignan Football Catalan, héritier du prestigieux football perpignanais, afin de réunir les moyens des deux clubs et de créer une formation capable de représenter plus largement le football des Pyrénées-Orientales. Cette fusion donne naissance au Perpignan Canet Football Club, qui évolue principalement au stade Saint-Michel de Canet-en-Roussillon. Le FC Canet 66 disparaît alors en tant que club indépendant, mais son héritage sportif est directement intégré à cette nouvelle entité, devenue par la suite le Canet Roussillon Football Club.